Великая княгиня Елизавета считала, что каждый человек должен иметь перед собой идеал. На вопрос брата Эрнеста - Каков же её идеал? Она ответила: "Быть совершенной женщиной, а это самое трудное, так как надо уметь всё прощать".
В 1891 году император Александр III назначил своего брата генерал - губернатором Москвы. Великая княгиня становится первой дамой Москвы. Это была пора её душевного и духовного роста.
Елизавета много занималась социальными проблемами столицы. Жители столицы скоро это оценили и буквально боготворили княгиню.
Понемногу тучи стали сгущаться над Россией. Началась Русско-Японская война. Елизавета организовала женский труд помощи солдатам. Она заняла под мастерскими этого труда все залы Кремлёвского дворца, кроме Тронного. Ею были сформированы несколько санитарных поездов, которые шли на Дальний Восток и обратно с раненными.
В Москве она устроила госпитали и постоянно их посещала. Создала Елизавета и специальные комитеты по обеспечению вдов и сирот.
Однако русские войска терпели поражение за поражением. Появились террористические организации. Боевая организация эсеров приговорила к смерти Великого князя Сергея Александровича. Елизавета получала анонимные письма, в которых её предупреждали, чтобы она не сопровождала своего мужа, если не хочет разделить его участь. Но она старалась по возможности не оставлять его одного.
5 (18) февраля 1905 г. Сергей Александрович был убит бомбой, брошенной террористом Иваном Каляевым. И совершенная женщина через три дня приехала в тюрьму, где содержался преступник. Она сказала, что принесла ему прощение от Сергея Александровича и просила его покаяться. В руках она держала Евангелие и просила почитать его. Однако Каляев отказался. Затем Великая Княгиня обратилась к Императору с прошением о помиловании Каляева, однако прошение было отклонено.